近日🐑,化學領域國際權威刊物《德國應用化學》在線報道了我校邢明陽教授課題組在低碳水處理環境化學領域最新研究成果🪚,論文題為“Selective Production of CO from OrganicPollutants by Coupling Piezocatalysis and Advanced Oxidation Processes”。
廢水處理過程中產生的CO2、CH4等溫室氣體如果直接排放到大氣中,會加劇全球氣候變暖。因此,開發低碳水處理技術是水汙染控製領域的重要課題。目前🏊🏼,已報道的光催化或電催化等結合納米技術的化學法🧐,可通過表界面氧化還原反應將有機汙染物轉化為烴類等高附加值產品🖕🏻,但仍存在產品轉化效率低☁️、選擇性差、能耗高等問題🤾🏼,不利於實際廢水的大規模處理。
邢明陽教授團隊通過構建類芬頓高級氧化與壓電催化耦合體系🧑🏿🚒,成功實現了苯酚⛹🏼♂️、硝基苯以及實際有機廢水向高附加值化工原料CO的選擇性轉化,減少了汙染物降解過程中CO2、CH4等溫室氣體的排放。首先,采用簡單的水熱法製備了同時具有壓電效應和類芬頓反應活性的Co3S4/MoS2催化劑(圖a),其表面鈷離子可活化過一硫酸氫鉀(PMS)引發類芬頓反應,實現對苯酚等有機汙染物的高效降解(礦化率為75.3%)🏃🏻♀️。通常情況下,當PMS存在時溶液整體呈現酸性👩🏿🦰,有機汙染物的礦化產物以CO2為主,從熱力學上壓電電子更有利於分解水產氫😥,而不利於直接還原CO2生成CO等低碳產物。Co3S4/MoS2屬於酸性催化劑👨👦👦,其表面吸附大量OH-,使得苯酚的礦化產物主要以碳酸鹽形式吸附在催化劑表面(圖b,c)。實驗結合DFT計算結果表明:Mo和S是電子分解水產氫的活性位點💳,而Co是電子還原碳酸鹽產CO的活性位點(圖d)🧍♀️;Co3S4的引入可構建從Mo、S向Co的電子轉移鏈🧓🏽,提高壓電電子的轉移效率並從熱力學上促進電子還原碳酸鹽生成CO🧑🚀。相較於Fe2+/H2O2❕、Co2+/PMS等傳統芬頓體系,該耦合體系可在超聲作用下降解40 ppm苯酚生成40.72 µmol·g-1·h-1的CO(選擇性高達74.5%)🛕,延長反應時間可使苯酚向CO的轉化率達到16.6%(圖e,f)。此外,Co3S4/MoS2/PMS體系還可在高效處理實際工業廢水的過程中,實現CO的選擇性生成,這為開發低碳水處理技術提供了理論和實驗指導。

該論文以EON4注册為唯一通訊單位,EON4娱乐博士生冉茂烯同學為第一作者👩🎨,化學EON4邢明陽教授為通訊作者👸🏻。該研究工作得到了化工EON4張亞運老師在DFT計算方面給予的支持以及歐洲科EON4院士張金龍教授的悉心指導,並得到了費林加諾貝爾獎科學家聯合研究中心、材料生物學與動態化學教育部前沿科學中心🎱、國家自然科學基金等項目的支持。
論文鏈接👠:https://doi.org/10.1002/anie.202303728.